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聚苯乙烯微球的制备及织构对高温煤气脱硫剂性能的影响

关注热度:134   来源:新能源学术论文  作者:宋瑾
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【摘要】: 煤炭是世界上主要的能源和化工原料,特别是在中国。整体煤气化联合循环(IGCC)发电技术是二十一世纪最具前景的一项洁净煤利用技术,其中高温煤气脱硫是IGCC的关键技术之一。高温脱硫虽然已经研究了多年,但是至今未能大规模的工业化,存在的主要问题是脱硫剂在循环使用中性能稳定性下降。织构是影响脱硫剂性能稳定的主要因素。由于目前制备的脱硫剂织构无规律性,现有的研究无法系统、准确的揭示其对脱硫性能的影响规律。制备确定织构参数的脱硫剂,也就是通过研究织构对脱硫性能的影响规律,进而改善脱硫剂的稳定性是本研究的主要目标。 本论文结合“973”项目“气化煤气与热解煤气共制合成气的多联产应用的基础研究(2005CB221203)”中净化脱硫的研究内容要求,合成出不同粒径的聚苯乙烯纳米微球,制备了具有不同织构特性的高温煤气脱硫剂,并在固定床反应器上对其脱硫性能进行了评价;结合XRD、SEM、压汞等表征手段研究了织构对脱硫剂脱硫性能的影响。 研究表明,采用乳液聚合法和无皂乳液聚合法可合成粒径不同、粒度均一的高分子聚苯乙烯微球。前者适合于合成粒度大于10nm小于100nm的微球,后者适用制备较大粒径的微球(350-550nm)。 以合成出的不同粒径的聚苯乙烯微球为造孔剂,钢厂赤泥为主要活性组分,添加一定量的黏结剂,采用干混法可以制备出织构参数不同的系列氧化铁高温煤气脱硫剂,由此制备的脱硫剂其孔径范围在130nm-340nm。 在空速2000 h-1、温度500℃、模拟煤气气氛的条件下,固定床活性评价结果表明,织构对脱硫剂脱硫性能有显著影响。脱硫剂的织构不同,其穿透硫容也不同,过大和过小的孔径均不利于脱硫。主要孔径在200nm范围的脱硫剂不仅具有较高的硫容,且具有良好的稳定性。 论文还考察了模拟煤气中水蒸汽含量与预还原对脱硫剂性能的影响,探讨了水蒸汽对脱硫性能影响的作用机理。
【关键词】:聚苯乙烯微球 造孔剂 织构 高温脱硫剂 性能
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:X701.3
【目录】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 第一章 文献综述与课题选择10-26
  • 1.1 IGCC技术的发展10-11
  • 1.2 高温煤气脱硫剂11-15
  • 1.2.1 单一金属氧化物脱硫剂12-13
  • 1.2.2 复合金属氧化物脱硫剂13-15
  • 1.3 高温煤气脱硫技术现存的主要问题15-18
  • 1.3.1 黏结剂15-16
  • 1.3.2 造孔剂16
  • 1.3.3 脱硫的气氛效应16-17
  • 1.3.4 脱硫剂在循环过程中的稳定性17-18
  • 1.4 聚苯乙烯微球的合成机理与方法18-23
  • 1.4.1 乳液聚合机理18-20
  • 1.4.2 乳液聚合法制备聚苯乙烯纳米微球20-22
  • 1.4.3 无皂乳液聚合法制备聚苯乙烯纳米微球22-23
  • 1.5 课题的选择和研究内容23-26
  • 第二章 不同粒径聚苯乙烯纳米微球的制备与表征26-42
  • 2.1 实验部分26-30
  • 2.1.1 实验仪器26
  • 2.1.2 实验试剂26-27
  • 2.1.3 聚苯乙烯纳米微球的制备与合成27-29
  • 2.1.4 分析测试29-30
  • 2.2 实验结果与讨论30-41
  • 2.2.1 乳液聚合法制备聚苯乙烯纳米微球30-38
  • 2.2.2 无皂乳液聚合法制备聚苯乙烯纳米微球38-41
  • 2.3 小结41-42
  • 第三章 高温煤气脱硫剂的制备、评价与表征42-70
  • 3.1 实验部分42-49
  • 3.1.1 脱硫剂的制备42-43
  • 3.1.2 脱硫剂的活性评价43-46
  • 3.1.3 脱硫剂的活性成分分析及表征46-49
  • 3.2 结果与讨论49-68
  • 3.2.1 以聚苯乙烯微球为造孔剂制备的脱硫剂与采用传统造孔剂制备的脱硫剂的性能比较49-55
  • 3.2.2 脱硫剂的织构对脱硫性能的影响55-60
  • 3.2.3 脱硫剂Y_2和Y_6的脱硫性能60-62
  • 3.2.4 脱硫剂Y_2和Y_6的再生性能62-63
  • 3.2.5 模拟煤气中水蒸汽含量对脱硫剂性能的影响63-65
  • 3.2.6 水蒸汽含量对脱硫剂性能的影响的原因65-66
  • 3.2.7 预还原对脱硫剂性能的影响66-67
  • 3.2.8 煅烧时间对脱硫剂活性的影响67-68
  • 3.3 小结68-70
  • 第四章 结语70-74
  • 4.1 结论70-71
  • 4.2 论文特点71-72
  • 4.3 今后工作设想72-74
  • 参考文献74-80
  • 致谢80-82
  • 硕士期间发表论文目录82


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关键词: 聚苯乙烯微球

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