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功能化室温离子液体的合成及其吸收高炉煤气的研究

关注热度:78   来源:新能源学术论文  作者:舒浩
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【摘要】:二氧化碳排放量在世界范围内分布极不均匀,中国CO2排放量已经超越了美国,成为CO2排放量最高的国家。依照国家经济工作会议传达的精神,全国把节能减排作为社会经济发展状况的考察指标。钢铁工业是国内能源消耗量大、温室气体排放量高的行业,在节能减排中,承担着重大的任务。本工作以高炉煤气为背景,合成一系列功能化离子液体,开展对CO2捕捉的相关基础实验研究,以达到提高高炉煤气的热值,减少温室气体排放量,降低CO2气体在后续工艺中耗能循环的目的。 本工作首先利用四烷基氢氧化铵和氨基酸按一定比例混合,采用“一步合成法”直接合成得到粗产物,然后经过减压蒸馏,洗涤萃取得到产物,并对其产率进行了计算;对合成的离子液体的熔点Tm、结晶化温度Tg、分解温度Tdec、密度ρ、黏度η进行测量,得到此类离子液体比较适合作为CO2捕捉剂,且有η[N1111][β-Ala]>η[N1111][Gly];η[N4444][β-Ala]>η[N4444][Gly]。采用FTS-135傅里叶红外变换光谱仪和核磁共振1H NMR对离子液体进行结构表征,确认产物为目标产物。 在此基础上,根据离子液体吸收CO2的特点,开展了以4种四烷基季胺氨基酸离子液体作为捕捉剂,对CO2气体进行捕集分离的实验研究,分析了其吸收反应机理。实验采用高纯CO2气体,气体流量为0.5L/min,吸收温度为25℃。将上述4种离子液体捕捉剂均配置成40%的水溶液。通过比较CO2吸收速率、吸收量和吸收负荷,筛选出最佳捕捉剂。结果表明,四甲基季胺甘氨酸离子液体[N1111][Gly]的吸收速率和吸收负荷最好。采用[N1111][Gly]作为捕捉剂进行脱除CO2基础实验研究,探讨离子液体浓度(c)和反应温度(T)对实验的影响。结果表明质量分数为40%的离子液体的吸收效率最高,达到85.2%;而实验温度在298K~323K之间时对CO2的捕集影响不大。 用煤气发生炉制备了CO和N2混气(摩尔比为3:7),分别采用质量分数为40%的四甲基季胺甘氨酸离子液体和质量分数为50%的四乙烯五胺甲酸盐两种离子液体,对制备的CO和N2混气进行了吸收实验。实验结果表明,离子液体对CO和N2的吸收率为零。 模拟高炉煤气制备,以N2代替CO,得到CO2和N2摩尔比为1:4的混气。用上述两种离子液体对模拟高炉煤气进行吸收实验。实验结果表明,离子液体对CO2仍具有吸收作用,但达到吸收饱和的时间延长了25min左右。因此,此两类离子液体具备选择性吸收的特性。 分别采用四乙烯五胺甲酸盐离子液体和N-甲基-二乙醇胺复配及四甲基季胺甘氨酸离子液体和N-甲基-二乙醇胺复配得到两种混合水溶液,探讨了复合吸收剂对CO2的吸收效果,结果表明:复合吸收剂的吸收速率、吸收量、吸收达到饱和的时间相对于N-甲基-二乙醇胺均有所提高。四乙烯五胺甲酸盐离子液体吸收量提高9%~18%,四甲基季胺甘氨酸离子液体吸收量提高15.01%~29.4%。说明离子液体复配也是提高CO2分离效果的一种有效途径。
【关键词】:功能化离子液体 高炉煤气 结构表征 复合吸收剂
【学位授予单位】:辽宁科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O645.1;X757
【目录】:
  • 中文摘要5-7
  • ABSTRACT7-11
  • 1. 绪论11-20
  • 1.1 课题的来源及研究背景11-12
  • 1.2 现代化高炉 CO_2减排与节能技术12-16
  • 1.2.1 高炉喷吹还原气工艺12-13
  • 1.2.2 TGRBF 工艺13-14
  • 1.2.3 HRG 工艺(俄罗斯)14-15
  • 1.2.4 HRG 法(德国)15
  • 1.2.5 JFE 法15-16
  • 1.3 现代化 CO_2的捕集技术16-20
  • 1.3.1 吸收分离法16-18
  • 1.3.2 吸附分离法18
  • 1.3.3 膜分离法18-19
  • 1.3.4 CO_2捕集与分离技术在钢铁工业中的应用19
  • 1.3.5 CO_2脱除的意义19-20
  • 2. 离子液体简介20-28
  • 2.1 离子液体发展历程20-21
  • 2.2 离子液体的合成方法21-22
  • 2.2.1 直接合成法21
  • 2.2.2 两步法合成21-22
  • 2.3 离子液体吸收 CO_2的吸收传质理论22-24
  • 2.3.1 双膜理论22-23
  • 2.3.2 渗透理论23-24
  • 2.3.3 表面更新理论24
  • 2.4 氨基酸类离子液体24-26
  • 2.4.1 氨基酸作为阳离子类型25
  • 2.4.2 氨基酸作为阴离子类型25
  • 2.4.3 氨基酸离子液体的应用25-26
  • 2.4.4 氨基酸离子液体的发展前景26
  • 2.5 课题研究的目的及内容26-28
  • 3. 合成离子液体的结构表征和吸收特性28-43
  • 3.1 离子液体的合成方法28-31
  • 3.1.1 实验所用仪器和药品28-29
  • 3.1.2 离子液体合成步骤29-30
  • 3.1.3 实验现象30-31
  • 3.2 离子液体的表征31-36
  • 3.2.1 离子液体的物理性质31-32
  • 3.2.2 CO_2在离子液体中的扩散系数32-33
  • 3.2.3 离子液体的红外表征33-35
  • 3.2.4 离子液体的核磁共振谱图及分析35-36
  • 3.3 离子液体吸收 CO_2性能36-43
  • 3.3.1 吸收反应机理36-37
  • 3.3.2 实验装置与实验方法37-38
  • 3.3.3 不同离子液体种类的 CO_2吸收曲线38-39
  • 3.3.4 不同浓度 [N1111][Gly] 的 CO_2吸收曲线39-41
  • 3.3.5 不同温度下离子液体[N1111][Gly]的 CO_2吸收曲线41-43
  • 4. 复合吸收剂对 CO_2的吸收43-46
  • 4.1 多胺类离子液体 - MDEA 复配水溶液对 CO_2的吸收43-44
  • 4.1.1 吸收机理43-44
  • 4.1.2 吸收性能测试与讨论44
  • 4.2 氨基酸类离子液体 - MDEA 复配水溶液对 CO_2的吸收44-46
  • 5. 功能化离子液体对模拟高炉煤气的吸收46-50
  • 5.1 四乙烯五胺甲酸盐对模拟高炉煤气的吸收46-48
  • 5.1.1 四乙烯五胺甲酸盐对 CO 和 N2混合气体的吸收46-47
  • 5.1.2 四乙烯五胺甲酸盐对模拟高炉煤气中 CO_2的吸收47-48
  • 5.2 氨基酸离子液体对模拟高炉煤气的吸收48-50
  • 5.2.1 氨基酸离子液体对 CO 和 N2混合气体的吸收48
  • 5.2.2 氨基酸离子液体对模拟高炉煤气的吸收48-50
  • 6. 结论与展望50-52
  • 6.1 结论50-51
  • 6.2 展望51-52
  • 参考文献52-56
  • 附录56-59
  • 致谢59-60
  • 作者简介60-61
  • 符号含义61-62


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关键词: 功能化离子液体

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