【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TE665.3
【目录】：
- 摘要4-8
- ABSTRACT8-20
- 第一章 绪论20-52
- 1.1 课题的研究背景及意义20-21
- 1.2 工业上甲烷转化利用的主要技术21-22
- 1.2.1 直接转化法21-22
- 1.2.2 间接转化法22
- 1.3 甲烷催化制合成气的主要技术22-24
- 1.3.1 甲烷水蒸汽重整制合成气(Steam reforming of methane,SRM)23
- 1.3.2 甲烷部分氧化制合成气(O_2 reforming of methane,ORM or POM)23-24
- 1.3.3 甲烷自热重整(Autothermal reforming of methane,ATR)24
- 1.3.4 二氧化碳重整甲烷制合成气(C02 reforming of CH4,CRM)24
- 1.4 二氧化碳重整甲烷制合成气反应研究现状24-27
- 1.4.1 二氧化碳重整甲烷制合成气反应的热力学研究24-25
- 1.4.2 甲烷和二氧化碳的活化25-26
- 1.4.3 二氧化碳重整甲烷反应过程中的表面积碳和消碳研究26-27
- 1.5 二氧化碳重整甲烷反应催化剂的研究27-33
- 1.5.1 重整催化剂的发展27-30
- 1.5.2 制备方法对催化性能的影响30-31
- 1.5.3 载体对催化性能的影响31-32
- 1.5.4 活性组分对催化性能的影响32-33
- 1.5.5 助剂对催化性能的影响33
- 1.6 二氧化碳重整甲烷催化反应机理和动力学模型研究33-36
- 1.6.1 二氧化碳重整甲烷催化反应机理33-35
- 1.6.2 二氧化碳重整甲烷催化反应动力学模型研究35-36
- 1.7 实验室用高温高压反应器36-37
- 1.8 炭材料催化剂在重整反应及相关领域中的应用37-38
- 1.9 论文的选题依据和研究内容38-39
- 1.9.1 论文的选题依据38
- 1.9.2 研究内容38-39
- 参考文献39-52
- 第二章 实验研究方法及表征手段52-60
- 2.1 主要原料与试剂52-53
- 2.2 催化剂制备53-54
- 2.3 实验装置及流程54-57
- 2.3.1 热重实验装置及操作流程54
- 2.3.2 常压固定床试验装置及操作流程54-55
- 2.3.3 高压固定床实验装置及流程55-57
- 2.4 实验数据处理57-58
- 2.4.1 停留时间57
- 2.4.2 转化率及选择性57-58
- 2.5 催化剂的表征58-59
- 参考文献59-60
- 第三章 炭材料催化二氧化碳重整甲烷研究60-92
- 3.1 引言60
- 3.2 炭材料催化CO_2-CH_4重整60-66
- 3.2.1 炭材料对CH_4和CO_2转化率的影响60-62
- 3.2.2 不同炭材料对重整转化的影响62-63
- 3.2.3 CH_4/CO_2不同配比的影响63-64
- 3.2.4 空速的影响64-65
- 3.2.5 反应温度的影响65
- 3.2.6 炭材料催化CO_2-CH_4重整产品气组成65-66
- 3.3 炭催化焦炉煤气(CH_4)-CO_2重整制合成气的研究66-74
- 3.3.1 炭材料对焦炉气中甲烷热解和焦炉气-CO_2重整的影响67-68
- 3.3.2 反应温度对产品气的影响68-70
- 3 3 .3 不同炭材料对焦炉煤气(CH_4)-CO_2重整的影响70-71
- 3.3.4 不同CH_4/CO_2比对合成气CO/H_2的影响71
- 3.3.5 水蒸气量对焦炉煤气中CH_4转化率的影响71-72
- 3.3.6 停留时间对煤气中甲烷的影响72-73
- 3.3.7 炭材料催化剂的稳定性73-74
- 3.4 炭催化剂分析、表征及催化本质研究74-83
- 3.4.1 炭催化剂SEM分析75-77
- 3.4.2 比表面和孔结构的变化77-78
- 3.4.3 炭催化剂中灰分的影响78-79
- 3.4.4 含氧官能团分析79-82
- 3.4.5 炭材料XRD分析82-83
- 3.5 本章小结83-84
- 参考文献84-92
- 第四章 过程积炭对二氧化碳重整甲烷的影响92-118
- 4.1 引言92
- 4.2 炭催化剂的TG分析92-95
- 4.2.1 CO_2气氛下炭催化剂的TG分析92-94
- 4.2.2 O_2气氛下炭催化剂的TG分析94-95
- 4.3 炭材料催化CO_2-CH_4重整反应过程中产生积炭的研究95-100
- 4.3.1 有和无积炭炭材料催化剂对CO_2-CH_4重整反应的影响95-97
- 4.3.2 不同温度产生的积炭对CO_2-CH_4重整反应的影响97-100
- 4.4 表征分析100-113
- 4.4.1 SEM分析100-107
- 4.4.2 X射线衍射分析XRD107-108
- 4.4.3 XPS分析108-113
- 4.5 本章小结113-114
- 参考文献114-118
- 第五章 压力对二氧化碳重整甲烷反应的影响118-134
- 5.1 引言118
- 5.2 小型高温高压反应器118-122
- 5.2.1 小型高温高压反应器的设计及基本原理118-120
- 5.2.2 反应器耐压和温度分布特性研究120-122
- 5.2.2.1 反应器径向温度分布120-121
- 5.2.2.2 反应器轴向温度分布121
- 5.2.2.3 压力对反应器外表面温度的影响121-122
- 5.3 压力对重整转化的影响122-128
- 5.3.1 压力对CO_2-CH_4重整的影响122-124
- 5.3.2 温度的影响124-125
- 5.3.3 原料气配比的影响125-127
- 5.3.4 停留时间的影响127-128
- 5.4 炭催化剂反应前后表面性质的变化128-130
- 5.4.1 BET分析128-129
- 5.4.2 反应前后炭材料催化剂红外光谱分析129-130
- 5.5 本章小结130-131
- 参考文献131-134
- 第六章 金属/炭材料催化二氧化碳重整甲烷研究134-154
- 6.1 引言134
- 6.2 浸渍方法对催化剂活性的影响134-135
- 6.3 超声波浸渍对钴/炭材料催化剂活性的影响135-138
- 6.3.1 超声波的影响135-137
- 6.3.2 超声波振动时间和频率的确定137-138
- 6.4 负载量对钴/炭材料催化剂活性的影响138-140
- 6.5 焙烧温度对钻催化剂活性的影响140-142
- 6.5.1 热重分析140-141
- 6.5.2 焙烧温度对钴/炭材料活性的影响141-142
- 6.6 工艺条件对钻/炭材料催化剂活性的研究142-145
- 6.6.1 反应温度的影响142-143
- 6.6.2 CH_4/CO_2比值的影响143-144
- 6.6.3 空速(GHSV)的影响144-145
- 6.7 双金属(Co-Cu)/炭材料催化剂的初步探讨145-151
- 6.7.1 浸渍顺序对Co-Cu/炭材料催化剂活性的影响145-146
- 6.7.2 热重分析146-147
- 6.7.3 焙烧温度的影响147-148
- 6.7.4 浸渍量对Co-Cu/DTS催化剂活性的影响148-150
- 6.7.5 寿命的考察150-151
- 6.8 小结151-152
- 参考文献152-154
- 第七章 动力学研究及重整反应机理讨论154-184
- 7.1 引言154-155
- 7.2 炭材料催化甲烷裂解及动力学155-159
- 7.2.1 炭材料催化剂对甲烷裂解的影响155-158
- 7.2.2 甲烷裂解动力学158-159
- 7.3 炭材料催化CO_2-CH_4重整及碳消耗动力学159-166
- 7.3.1 炭材料催化CO_2-CH_4重整反应过程中炭材料失重特性159-165
- 7.3.2 炭消耗动力学165-166
- 7.4 二氧化碳重整甲烷机理讨论及动力学166-178
- 7.4.1 重整反应机理讨论166-168
- 7.4.2 Eley-Rideal机理及分析168-169
- 7.4.3 Langmuir-Hinshaelwood机理及分析169-172
- 7.4.4 炭材料催化二氧化碳重整甲烷反应机理初探172-174
- 7.4.5 二氧化碳重整甲烷反应动力学174-178
- 7.5 本章小结178-180
- 参考文献180-184
- 第八章 结论与展望184-190
- 8.1 结论184-187
- 8.2 创新之处187-189
- 8.3 展望189-190
- 致谢190-191
- 作者简介191-192
- 攻读学位期间的主要成果192-196
- 附录A 高温高压反应器的设计计算196-204
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