【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O643.36
【目录】：
- 第一章 绪论11-56
- 第一部分 介孔分子筛11-22
- 1.1. MCM-41 介孔分子筛及应用11-15
- 1.1.1. MCM-41 分子筛的合成12
- 1.1.2. MCM-41 分子筛的形成机理12-15
- 1.2. 杂原子MCM-41 分子筛的合成及其应用15-22
- 1.2.1. 杂原子MCM-41 分子筛的合成15-16
- 1.2.2. 杂原子进入分子筛骨架的表征和证实16-22
- 1.2.2.1.X 射线粉末衍射(XRD)17
- 1.2.2.2. 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)17-18
- 1.2.2.3. 紫外-可见漫反射光谱(DRUV-Vis)18
- 1.2.2.4. 激光拉曼光谱(Laser Raman)和紫外激光拉曼光谱(UV LR)18-19
- 1.2.2.5. 固体魔角核磁共振谱(MAS-NMR)19-20
- 1.2.2.6.X 射线吸收精细结构分析(X-RayAbsorptionFineStructure, XAFS)20
- 1.2.2.7. 电子自旋共振(ESR)20-21
- 1.2.2.8.X 射线光电子能谱(XPS)21
- 1.2.2.9. 低温N_2吸附21
- 1.2.2.10. DTA-TGA分析21
- 1.2.2.11. 其它表征手段21-22
- 第二部分 乙烷脱氢制乙烯22-56
- 1.3. 目前实验室阶段研究开发生产乙烯的主要体系22-25
- 1.3.1. 甲烷氧化偶联22-23
- 1.3.2. 甲烷芳构化的副产品23-24
- 1.3.3. 乙烷氧化脱氢24
- 1.3.4. 乙烷催化脱氢24
- 1.3.5.CO_2氧化乙烷脱氢24-25
- 1.3.6. 其它氧化剂氧化乙烷脱氢25
- 1.4. CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的研究意义25-27
- 1.5. CO_2、乙烷资源丰富27-30
- 1.6. CO_2、乙烷的结构和性质30-31
- 1.7. CO_2 的利用31-32
- 1.8. CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的催化剂体系及主要研究成果32-35
- 1.8.1. 稀土金属氧化物催化剂32
- 1.8.2. 膜反应器上的催化反应32
- 1.8.3. 复合氧化物催化剂32
- 1.8.4. 贵金属氧化物催化剂32-33
- 1.8.5. 金属碳化物催化剂33
- 1.8.6. Ga_2O_3 催化剂33
- 1.8.7. 含过渡金属的分子筛催化剂33-34
- 1.8.8. 过渡金属氧化物催化剂34-35
- 1.9. CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯的机理35-38
- 1.9.1. 反应耦合机理36
- 1.9.2. “晶格氧”机理36-38
- 1.9.3. “活性氧”机理38
- 1.10 本论文研究的目的及内容38-39
- 参考文献39-56
- 第二章 CO_2和乙烷反应体系的相关热力学分析56-63
- 2.1. 各反应热力学平衡常数的计算56-58
- 2.2. CO_2 与乙烷主要反应的热力学平衡转化率的计算58-61
- 2.3. CO_2 分压对乙烷脱氢的热力学平衡转化率的影响61
- 2.4. 小结61-62
- 参考文献62-63
- 第三章 催化剂制备及研究方法63-68
- 3.1. 主要试剂和原料63
- 3.2. 催化剂的制备63
- 3.3. 催化反应评价63-64
- 3.4. 产物分析64-66
- 3.5. 样品的主要表征手段66-67
- 3.5.1. X 射线粉末衍射(XRD)表征66
- 3.5.2. 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征66
- 3.5.3. 原位傅立叶变换红外光谱(in site FT-IR)表征66
- 3.5.4. 紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征66
- 3.5.5.X 射线光电子能谱(XPS)表征66
- 3.5.6. 电子自旋共振(ESR)表征66
- 3.5.7. 固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征66
- 3.5.8. 低温N_2 吸附表征66
- 3.5.9. 差热及热失重(DTA-TGA)分析66-67
- 3.5.10. 程序升温脱附(TPD)分析67
- 3.5.11. 程序升温还原(TPR)分析67
- 3.5.12. 透射电镜(TEM)表征67
- 3.5.13. Me-MCM-41 样品中过渡金属元素含量分析67
- 参考文献67-68
- 第四章 Co-MCM-41和Co-MCM-48分子筛的合成及表征68-96
- 4.1. 分子筛的合成68
- 4.2. 分子筛的表征68-89
- 4.2.1.X 射线粉末衍射(XRD)表征68-71
- 4.2.2. 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征71-73
- 4.2.3. 固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征73-74
- 4.2.4. 差热及热失重(DTA-TGA)分析74-76
- 4.2.5. 紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征76
- 4.2.6.X 射线光电子能谱(XPS)表征76-78
- 4.2.7. 透射电镜(TEM)表征78
- 4.2.8. N_2物理吸附(BET)表征78-83
- 4.2.9. Co掺杂量的分析83-84
- 4.2.10. Co-MCM-41 分子筛的酸性研究84-87
- 4.2.10.1. 程序升温脱附NH3(NH3-TPD)研究84-85
- 4.2.10.2. 表面羟基的IR 研究85-86
- 4.2.10.3. 吡啶吸附IR86-87
- 4.2.11. 程序升温还原(TPR)研究87-89
- 4.3.Co-MCM-41 分子筛的结构89-90
- 4.4. 小结90
- 参考文献90-96
- 第五章 Co-MCM-41 和Co-MCM-48 分子筛对临CO_2乙烷脱氢反应的催化性能研究96-122
- 5.1. 催化剂的制备96
- 5.2. 催化剂的性能96-116
- 5.2.1. 气相非催化反应96-97
- 5.2.2. 不同载体负载的Co催化剂对反应的影响97-99
- 5.2.2.1. 不同载体负载的Co催化剂对反应性能的影响97-98
- 5.2.2.2. 不同载体负载的Co催化剂反应性能各异的原因98-99
- 5.2.3. Co-MCM-41 催化剂临CO_2乙烷脱氢反应99-108
- 5.2.3.1. 程序升温脱附乙烷(C_2H_6-TPD)研究100
- 5.2.3.2. 程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究100-101
- 5.2.3.3. 程序升温脱附CO_2和乙烷混合气(CO_2+C_2H_6(2:1)-TPD)研究101
- 5.2.3.4. 乙烷在3% Co-MCM-41 分子筛上的吸附101-103
- 5.2.3.5. Co-MCM-41 催化剂上Co 掺杂量对反应性能的影响103
- 5.2.3.6. 表观活化能的计算103-105
- 5.2.3.7. Co-MCM-41 催化剂反应后的XRD 表征105
- 5.2.3.8. Co-MCM-41 催化剂反应后的DRS UV-Vis表征105-106
- 5.2.3.9. 3%Co-MCM-41 催化剂反应后的TEM 表征106-107
- 5.2.3.10. 3%Co-MCM-41 催化剂反应后的N2物理吸附(BET)表征107
- 5.2.3.11. Co-MCM-41-NH4Ac 催化剂的反应性能107-108
- 5.2.3.12. 反应温度对3%Co-MCM-41 催化剂反应性能的影响108
- 5.2.4. CO_2对3%Co-MCM-41催化剂反应性能的影响108-110
- 5.2.4.1. 直接脱氢和临CO_2脱氢108-109
- 5.2.4.2. CO_2分压对3%Co-MCM-41催化剂反应性能的影响109-110
- 5.2.5. 空速对3%Co-MCM-41 催化剂反应性能的影响110
- 5.2.6. 3%Co-MCM-41 催化剂不同粒径对反应性能的影响110-111
- 5.2.7. 催化剂的稳定性及再生性能111-114
- 5.2.7.1. 3%Co-MCM-41 催化剂的稳定性111
- 5.2.7.2. 对稳定性实验后的催化剂进行DTA-TGA 研究111-113
- 5.2.7.3. 3%Co-MCM-48 催化剂的稳定性113
- 5.2.7.4. XRD 研究稳定性实验反应后3%Co-MCM-41 和3%Co-MCM催化剂的体相结构113-114
- 5.2.7.5. 3%Co-MCM-41 催化剂的再生性能114
- 5.2.8. 计算分析在3%Co-MCM-41 催化剂上可能发生的反应114-116
- 5.3. 反应机理116-118
- §.5.4. 小结118
- 参考文献118-122
- 第六章 Cr-MCM-41分子筛的合成及表征122-142
- 6.1. 分子筛的合成122
- 6.2. 分子筛的表征122-135
- 6.2.1. X射线粉末衍射(XRD)表征122-123
- 6.2.2. 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征123-124
- 6.2.3. 固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征124-125
- 6.2.4. 差热及热失重(DTA-TGA)分析125-126
- 6.2.5. 紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征126
- 6.2.6. X射线光电子能谱(XPS)表征126-127
- 6.2.7. 电子自旋共振(ESR)表征127-128
- 6.2.8. 透射电镜(TEM)表征128
- 6.2.9. N_2物理吸附(BET)表征128-129
- 6.2.10. Cr 掺杂量的分析129-131
- 6.2.11. Cr-MCM-41 分子筛的酸性研究131-133
- 6.2.11.1. 程序升温脱附NH3(NH3-TPD)研究131-132
- 6.2.11.2. 表面羟基的IR研究132
- 6.2.11.3. 吡啶吸附IR132-133
- 6.2.12. 程序升温还原(TPR)研究133-135
- 6.3. Cr在Cr-MCM-41 分子筛中的价态和结构135-138
- 6.4 小结138-139
- 参考文献139-142
- 第七章 Cr-MCM-41分子筛对CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能研究142-162
- 7.1. 催化剂的制备142
- 7.2. 催化剂的性能142-158
- 7.2.1. 不同载体对反应性能的影响142-143
- 7.2.2. Cr-MCM-41 催化剂上CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的反应143-150
- 7.2.2.1. 程序升温脱附乙烷(C_2H_6-TPD)研究143-144
- 7.2.2.2. 程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究144-145
- 7.2.2.3. Cr-MCM-41 催化剂的Cr 掺杂量对反应性能的影响145
- 7.2.2.4. 表观活化能的计算145-147
- 7.2.2.5. Cr-MCM-41 催化剂反应后的XRD 表征147-148
- 7.2.2.6. Cr-MCM-41 催化剂反应后的DRS UV-Vis 表征148
- 7.2.2.7. 5%Cr-MCM-41 催化剂反应后的TEM 表征148-149
- 7.2.2.8. 5%Cr-MCM-41 催化剂反应后的N2物理吸附(BET)表征149
- 7.2.2.9. Cr-MCM-41-NH4Ac 催化剂的反应性能149-150
- 7.2.2.10. 反应温度对5%Cr-MCM-41催化剂反应性能的影响150
- 7.2.3. CO_2 对5%Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响150-152
- 7.2.3.1. 无CO_2 参加的催化脱氢反应150-151
- 7.2.3.2. CO_2 分压对596Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响151-152
- 7.2.4. 空速对 5%Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响152
- 7.2.5. 5%Cr-MCM-41 催化剂不同粒径对反应性能的影响152-153
- 7.2.6. 5%Cr-MCM-41 催化剂的稳定性及再生性能153-154
- 7.2.7. 5%Cr-MCM-41 催化剂稳定性实验后的相关研究154-158
- 7.2.7.1. XRD 研究154-155
- 7.2.7.2. DTA-TGA 研究155-156
- 7.2.7.3. XPS研究156-158
- 7.3. 反应机理158-159
- §.7.4. 小结159
- 参考文献159-162
- 第八章 初探第四周期中V, Cr, Fe, Co, Ni 过渡金属掺杂的MCM-41 分子筛对CO_2 乙烷反应规律162-171
- 8.1. 催化剂的合成162
- 8.2. Me-MCM-41 分子筛的表征162-165
- 8.2.1. X射线粉末衍射(XRD)表征162-164
- 8.2.2. 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征164-165
- 8.2.3. 紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征165
- 8.3. 催化反应活性165-169
- 8.3.1. 掺杂不同金属的396Me-MCM-41 催化剂对反应性能的影响165-166
- 8.3.2. 3%Me-MCM-41 分子筛的程序升温脱附乙烷(C2H6-TPD)研究166-167
- 8.3.3. 3%Me-MCM-41 分子筛的程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究167
- 8.3.4. 掺杂不同金属的3%Me-MCM-41 分子筛催化性能差异的原因167-169
- 8.4 小结169
- 参考文献169-171
- 作者简历及博士论文期间发表的论文171-173
- 致谢173-174
- 中文摘要174-177
- 英文摘要177-179
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固载化杂多酸催化氧化脱硫的研究 汤玲
抗弹陶瓷材料中锆的测定 杨桂莲，郝丽萍，赵祥聪
全活性 Mo-V-Nb 催化剂上乙烷氧化脱氢反应的动力学(一)──各物种的吸脱附行为 周考文,黎令书,李平,李秀君
气相色谱法研究配位化合物的热稳定性——ⅩⅤⅡ.负载型甲酸镍在氢中的热分解及CO_2甲烷化研究 汪信,忻新泉,戴安邦
二氧化碳在负载型钯催化剂上的氢化反应 姜玄珍,鲍坚斌,陈焱,刘金香,许松岩
Cr_2O_3聚集状态和助剂CeO_2对Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂性能的影响 王士文,秦永宁,王洪栋
掺杂SrTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究 催化剂的p型导电性与C_2选择性和C_2收率的关系 于春英,李文钊,冯文菊,齐爱华,陈怡萱
Cr_2O_3-Al_2O_3催化剂半导性对催化性能的影响 王士文,秦永宁,赵玉娟
金属羰基络合物制备的Pt-Re/Al_2O_3催化剂的性能 Ⅰ.不同方法制备的Pt-Re/Al_2O_3催化剂上正庚烷的转化 吴荣安,王海增,杜鸿章,房廉清,林励吾
二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究 铬镁铝复合氧化物催化剂的制备、表面微量吸附量热及催化性能 上官荣昌,葛欣,邹琥,李康,张维光,沈俭一
乙苯脱氢与逆水煤气变换偶合反应的铁/活性炭催化剂研究 张维光,葛欣,孙磊,王喜章,沈俭一
Ce-MCM-41介孔分子筛的合成与表征 刘云珍,邱健斌,郑思宁,郑瑛
强酸性介质中用三嵌段共聚物模板合成介孔硅基分子筛 Ⅰ.样品的表征及共溶剂、共表面活性剂对样品颗粒外貌的影响 于善青,赵瑞玉,刘晨光
介孔分子筛合成中模板剂的研究与应用 蒋迎道;武宝萍;宋长生;王慧彦;许前会;
介孔分子筛SBA-15的表面改性对脂肪酶固定化的强化作用 徐坚;杨立明;王玉军;骆广生;戴猷元;
介孔分子筛的应用研究新进展 宋艳;李永红;
新型介孔分子筛加氢裂化催化剂的研制 孙发民;
钛硅介孔分子筛 罗淑文;陈彤;曾毅;王公应;
介孔MCM-41分子筛水热稳定性的研究进展 吴文;许俊强;全学军;
Al-SBA-15介孔分子筛的合成与表征 李猛;傅吉全;
前驱体组装高水热稳定性介孔分子筛MSU-S 魏兵;沈志虹;张昌松;左超;
介孔分子筛材料的合成进展 李静;马莉莉;蔡烈奎;朱路新;
介孔分子筛集砷材料的制备与表征 李建龙;张长远;李阳阳;马静君;曹育才;
Cu-Zn-Al-MCM-41介孔分子筛的合成与表征 杨蓓玉;姚娟;顾剑江;赵峰;菅盘铭;
SO_4~(2-)/ZrO_2/介孔分子筛复合催化剂的研究 王伟;陈长林;徐南平;
Ti-MCM-41介孔分子筛催化氧化噻吩性能 王广建;张晋;郭娜娜;曾娜;刘辉;
介孔硅基V-MCM-41分子筛的孔径调变研究 许俊强;储伟;郭芳;全学军;李军;
大孔介孔材料对蛋白酶的固定和释放 郭震;曾晖;张高勇;董金凤;
纯硅MCM-41的制备及表征 龚德志;闫群英;刘旭松;蒋丽娟;姜斌;王国胜;
高吸水介孔分子筛的合成 李宏愿;魏渝伟;庞玲玲;
二氧化钛介孔分子筛的合成及脱除模板剂的工艺研究 戴清;郭妍;叶琼;袁春伟;
上海４名科技人员荣获自然科学牡丹奖 张学全
纳米材料新星：有序介孔材料 杨儒
华师大举办“催化技术发展战略”研讨会 记者 路平 通讯员 杨虹宇
我介孔材料合成研究达国际领先水平 记者 江世亮
上海催化科研收获硕果 记者 张秀凤
分子筛在生物质热解油催化精制中的新应用 孙剑平 王清文 隋淑娟 刘军 王海刚 袁雅姝
徐耀：光学薄膜领域的探索者 常建龙 王婧 郝晓丽
杂原子介孔分子筛的合成、表征与催化性能 赵谦
球形杂原子介孔分子筛的制备、表征及应用 梁栋
微介孔分子筛负载手性钌基催化剂的制备及其催化苯乙酮不对称加氢 刘建红
混合模板合成钛硅介孔分子筛及烯烃氧化性能 王静静
MCM-41介孔分子筛的制备及其重金属离子吸附研究 朱文杰
高规整度金属杂原子分子筛的制备、表征及催化性能研究 徐俊青
多头季铵盐表面活性剂导向下新结构介孔分子筛的合成与表征 沈绍典
介孔分子筛中过渡金属氧化物的可控制备及催化性能研究 朱卡克
以离子液体为模板剂介孔分子筛的合成和表征 刘彩华
介孔分子筛的功能化修饰及其催化性能研究 王莉萍
铁尾矿为原料制备介孔分子筛 吕扬
西替利嗪在介孔分子筛中的组装及释放研究 李晓娇
介孔分子筛的合成及其孔道中脂肪酶固定化的研究 谷桂娜
介孔分子筛增强阻燃聚双环戊二烯 刘宪俊
含磷介孔分子筛合成、表征及应用 李茂民
两种介孔分子筛对恶霉灵和吡虫啉的吸附及缓释性能研究 冯芳芳
聚乙烯/介孔分子筛的制备及其热降解与燃烧行为的研究 徐峰
贵金属在介孔分子筛中的负载及性能研究 冯上广
介孔分子筛HMS的制备及脱硫性能研究 曾娜
新型介孔分子筛合成及其催化木质素液化研究 陈彦